Kedua saudara ini, Sirillus dan Methodius, berasal dari sebuah keluarga senator di Tesalonika, tetapi ibu mereka adalah seorang keturunan Slav. Sirillus pergi ke Konstantinopel, di sana ia ditahbiskan sebagai seorang imam. Ia mengajar di sebuah universitas dan membela Injil Kristus. Kakaknya, Methodius, sesudah menjadi gubernur di salah satu jajahan bangsa Slav, ia menjadi seorang kepala pertapa di sebuah pertapaan di Yunani.
Pada tahun 1862, Ratislav, Pangeran Moravia, meminta kepada Kaisar Michael III agar mengirimkan kepadanya misionaris-misionaris Kristen untuk mengajar bangsanya dalam bahasa ibu mereka. Kedua kakak beradik ini pun dikirim ke Ratislav dan Velehrad. Mereka membawa serta relikwi dari Paus St. Klemens. Paus Adrianus II mentahbiskan mereka berdua menjadi uskup.
Sirillus meninggal di Roma. Sedangkan Methodius pergi sebagai misionaris di Moravia, Bohemia, Polandia dan negara-negara sekitarnya. Ia memulai alphabet Slav dan menterjemahkan Kitab Suci ke dalam bahasa Slav. Ia wafat di Moravia pada 6 April 885. Kedua kakak adik ini dihormati sebagai rasul-rasul bangsa Slav.
